『THE GREATEST HITS』（ザ・グレイテスト・ヒッツ）は、LOVE PSYCHEDELICO最初のメジャー・アルバム。元々青山学院大学の音楽サークル「ACM」（Aoyama Creative Music）にて結成された後に音楽性の違いから最終的にKUMIとNAOKIのデュオとなり、後任のベースとドラムとキーボードを探していた時期に作られたデモテープを元にして作られたアルバム。発売日も1000年に一度の1並びの日とし、タイトルもズバリ「THE GREATEST HITS」と銘打った作品として世に送り出された。ちょうどこの時期に、LOVE PSYCHEDELICOやEGO-WRAPPIN'と言った60～70年代ロックをアレンジした日本語と英語とが自由に織り交ざった独自路線が流行していたこともあり、この作品はオリコン集計で160万枚を超えるデビュー作としては驚異的なセールスを記録した。THE ALFEEの坂崎幸之助も購入し、しばらく愛聴していた。後に自身のラジオ番組で、「英語まじりの日本語の歌は好きじゃないけど、彼らだけは逆で『格好良いなぁ』と思った」と語っている。タイトルから誤解されがちであるが、本作は紛れもないオリジナルアルバムであり、所謂アンソロジーやベストアルバムといった類のものではない。そのために、本当のベスト・アルバムである『Early Times』が発売されるまでベスト・アルバムと思って購入した者が少なからずいるという。これは、当人が意図的に命名したものであり、実際に収録曲の3曲目まではシングル盤で発売されたものを発売順に並べており、収録曲のうち完全な新曲は5曲と半分がシングル半分が新曲と、この時点におけるベスト版とも言うべき内容であった。なおエレキメインのロック色の強い楽曲はシングル曲、アコースティックメインのゆったりとした楽曲はアルバム曲と言った具合にきちんと棲み分けが行われていた。

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