地租増徴を目指して衆議院を解散したものの、政局運営に自信を失った前総理松方正義に代わって伊藤が組閣した。組閣に当たり、伊藤は野党との大連立を計画していて、進歩党と自由党それぞれの党首大隈重信・板垣退助を内閣に入れる構想を練っていたが、大隈に農商務大臣、板垣に司法大臣のポストを考えていた伊藤に対し2人は希望していた内務大臣ではないことに反発、野党提携は幻に終わり、文部大臣・農商務大臣・逓信大臣を自派（「伊藤系官僚」）が、内務大臣・司法大臣・陸軍大臣を山縣有朋系が占める超然内閣を作らざるを得なかった。組閣前の1月10日に開かれた御前会議で、伊藤は日清戦争後弱体化した清を外国勢力が分割を目論んでいる情勢に鑑みて、日本はまだ列強と肩を並べられないほど弱く、同盟国もいない状態で局外中立を取るしかないと外交方針を掲げ、山縣ら元老と明治天皇の賛同を得た。この方針に沿い、4月に日本領である台湾を守るため対岸の福建省を列強に割譲しないよう清と約束、朝鮮を巡り不穏な関係になっていたロシアとは朝鮮において政治的に対等とする西・ローゼン協定を結び、外交では当面の危機を避けた。だが、地租増徴に反対する進歩党と自由党からの協力は得られなかったために内政は混乱を頻繁に招き、3月15日の第5回衆議院議員総選挙では自由・進歩両党が圧勝、自由党との関係が深かった伊藤の腹心の農商務相伊東巳代治は自由党幹部の林有造を通して板垣の入閣を伊藤に勧めたが、伊藤を始め閣僚達に反対されたため憤慨して4月に辞職、自由党も伊藤内閣との断絶を宣言して進歩党共々敵に回った。伊東の後任は同僚の金子堅太郎がなったが、5月に開会した第12回帝国議会は政府が提出した地租増徴（2.5%→3.7%）に自由党・進歩党は協力して反対、伊藤が提出した選挙権の拡大を図った衆議院選挙法改正案（選挙権有資格者の納税引き下げ、小選挙区から大選挙区の変更）も採用されなかった。6月7日、衆議院特別委員会が地租増徴法案を否決すると、伊藤は選挙から僅か3ヶ月で衆議院を停会、3日後の10日に開かれた衆議院本会議で改めて地租増徴法案が大差（賛成27・反対247）で否決されると衆議院を解散した。だが、これに対して進歩党と自由党が合同して22日に憲政党を結成、貴族院も政権に非協力的な態度を取った為に、伊藤は自らの政局運営の甘さの自覚と新党結成の決意を固めて、24日に開かれた御前会議で、山縣有朋らの反対を押し切って憲政党の大隈と板垣のいずれかを後継にするように天皇に上奏して30日に内閣を総辞職した。この後伊藤は8月から10月にかけて朝鮮と清を旅行、伊藤不在の間は大隈を首相、板垣を内相とする第1次大隈内閣が初の政党内閣として政権を担うことになる。第3次伊藤内閣は外交以外に成果を上げられないまま終わったが、全て無駄になった訳ではなかった。伊藤は首相在任中の2月9日に天皇に宮中改革を上奏、この時は実行されなかったが、1899年（明治32年）に再度提案した改革意見を明文化するために帝室制度調査局が発足、伊藤はここを軸足として明治制度改革に尽くした。また、新党結成の工作も下野後に行われ、1900年（明治33年）9月15日に立憲政友会を創設して第4次伊藤内閣を組閣、内閣自体は第3次と同じく短期間で辞職したが、立憲政友会は残り日本の2大政党として発展した。そして、第1次大隈内閣瓦解後に成立した第2次山縣内閣は政党と妥協して地租増徴法案と衆議院選挙法改正案を修正した上で可決させ、藩閥と政党の歩み寄りと選挙権拡大など政治の転換が進められていった。

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